甲烷(天然气中的甲烷)在低温下直接氧化成甲醇长期以来一直是个圣杯。现在，塔夫茨大学的研究人员已经找到了一种突破性的方法来使用非均相催化剂和廉价的分子氧来实现这一壮举，据塔夫茨大学化学工程师领导的一份研究小组今天在“ 自然 ”杂志上发表的一篇论文说。

甲醇是生产化学品的关键原料，其中一些用于制造塑料，胶合板和涂料等产品。甲醇还可以为车辆提供燃料或进行改造以生产用于燃料电池的高级氢气。

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然而，目前由甲烷或煤衍生的合成气生产甲醇的方法涉及多步骤方法，该方法在小规模应用中既不高效也不经济。据能源情报署(US Energy Information Administration)称，因此，每年造成210亿立方英尺天然气的油井甲烷排放量正在被排放和燃烧。与此同时，水力压裂或压裂的增长以及随后使用页岩气(其主要成分是甲烷)大大增加了的天然气供应，并加速了将甲烷升级为更有价值的化学品的愿望。 ，例如通过氧化成甲醇或羰基化成乙酸。

因此，科学家们一直在寻求更有效和更便宜的甲烷转化方法，这种方法在温和的条件下使用廉价的分子氧，其中使用相对较低的温度和压力。潜在的好处是显着的。2000年，廉价页岩气的供应仅占天然气供应的1%，而今天它占60%以上。

Tufts领导的研究人员发现，他们可以利用分子氧和一氧化碳将甲烷直接转化为甲醇，由负载的单核铑二羰基物质催化，锚定在沸石的内部孔壁上或悬浮在二氧化钛载体表面上在温和压力(20至30巴)和温度(110至150摄氏度)的水中。

相同的催化剂还通过不涉及甲醇作为中间体的不同反应方案产生乙酸。一氧化碳对催化反应至关重要，催化反应是不均匀的。通过适当地控制操作条件，特别是载体的酸度，可以将反应调节为甲醇或乙酸。研究发现，即使经过数小时的反应，催化剂也不会在水中浸出。

该论文的资深作者，塔夫茨大学工程学院杰出教授Maria Flytzani-Stephanopoulos博士和Robert和Marcy Haber能源可持续发展教授表示，研究人员非常惊讶地发现一氧化碳是必要时在气体混合物中产生甲醇。

“我们将此归因于保留活性位点羰基化，”Flytzani-Stephanopoulos说。“有趣的是，我们的催化剂不会使甲醇羰基化。相反，它将甲烷直接羰基化成乙酸，这是一个最令人兴奋的发现。”

“虽然需要进行更多的研究，但我们感到鼓舞的是，这一过程有望进一步发展。它不仅可以直接从甲烷中生产甲醇和乙酸，而且还可以比以更节能和环保的方式生产甲醇和乙酸。目前的流程，“她补充道。

博士后研究员JunJun Shan和博士生Mengwei Li都是本文的第一作者，他们通过相对简单的合成程序制备了负载型Rh催化剂。主要焦点是原子分散铑物质，这是通过沸石载体上的特殊热处理方案和通过紫外线照射辅助还原二氧化钛固定铑前体物质实现的。Shan说，原子铑态是反应发生所必需的。

橡树岭实验室的杰出研究人员，该论文的合着者劳伦斯·F·阿拉德博士说，畸变校正电子显微镜对于支持这项研究至关重要。

“单原子分散的"直接"成像与更标准的"间接"化学和光谱方法相结合，已经成为能够使这些研究如此成功的强大功能组合，”Allard说。

Flytzani-Stephanopoulos指导化学和生物工程系的塔夫茨纳米催化和能源实验室，该实验室研究用于生产氢和“绿色”化学品的新催化剂材料。她实验室的开创性工作证明，非均相单金属原子催化剂可用于燃料加工，商品和增值化学品生产，提高产量和减少碳足迹，同时可持续和更有效地使用贵金属。